Menyusul kesuksesan "Dr. No", serial James Bond memasuki judul keduanya, yaitu "From Russia with Love". Di film ini, Bond dikirim untuk membantu pembelotan petugas konsulat Uni Soviet, Tatiana Romanova, di Turki, di mana SPECTRE berencana membalas dendam pembunuhan Dr. No oleh Bond. Film ini menampilkan Sean Connery dan Daniela Bianchi, perwakilan Italia di Miss Universe 1960. Bianchi memerankan Tatiana Romanova.
3. Goldfinger (1964)
"Goldfinger" adalah film selanjutnya di serial film James Bond. Film ini adalah film pertama dari empat film Bond yang disutradarai Guy Hamilton. Di film ini, Bond menyelidiki sang juragan emas, Auric Goldfinger, yang berencana mencemari Depositori Emas Batangan Amerika Serikat di Fort Knox, Kentucky. Sean Connery kembali membintangi film ini, ditemani oleh Gert Frobe sebagai Auric Goldfinger dan Honor Blackman sebagai Pussy Galore.
4. Thunderball (1965)
1965, tahun saat papa-mama saya lahir ke dunia. Di tahun ini juga, petualangan James Bond yang pemberani berlanjut, kali ini di film "Thunderball". Di film ini, Bond dikirim ke Bahama untuk menemukan dua bom atom NATO yang dicuri oleh agen SPECTRE, Emilio Largo. Ditemani oleh agen CIA Felix Leiter dan wanita simpanan Largo, Domino Derval, pencarian Bond berujung pada pertempuran bawah air dengan antek-antek Largo. Sean Connery kembali mengulang perannya sebagai Bond, bersama dengan Adolfo Celi sebagai Emilio Largo, Claudine Auger sebagai Dominique "Domino" Derval, dan Rik van Nutter sebagai Felix Leiter.
5. You Only Live Twice (1967)
Petualangan James Bond terus berlanjut, dan kali ini, dia bertualang ke Jepang di film kelima, "You Only Live Twice". Ini adalah film pertama dari tiga film seri James Bond yang disutradarai oleh Lewis Gilbert. Naskah film ini ditulis oleh Roald Dahl, novelis Inggris yang terkenal dengan karya-karya seperti "Fantastic Mr. Fox" dan "Charlie and the Chocolate Factory". Dalam petualangan ini, Bond dikirim ke Jepang setelah pesawat ulang alik berawak Amerika Serikat dan Uni Soviet menghilang secara misterius dalam orbit, dan masing-masing negara menyalahkan satu sama lain di sela-sela Perang Dingin. Bond bepergian secara rahasia ke sebuah pulau terpencil di Jepang untuk mencari pelakunya, dan bertemu mata-ke-mata dengan Ernst Stavro Blofeld, kepala SPECTRE.
Selama proses syuting film "You Only Live Twice" di Jepang, Sean Connery mengumumkan bahwa beliau akan meninggalkan perannya sebagai James Bond, tetapi beliau kemudian kembali ke dua film berikutnya, termasuk yang akan kita bahas nanti. Connery beradu peran di film ini dengan Akiko Wakabayashi sebagai Aki, Tetsurou Tamba sebagai Tiger Tanaka, dan Mie Hama sebagai Kissy Suzuki. Donald Pleasance berperan sebagai Blofeld.
6. On Her Majesty's Secret Service (1969)
Menutup tahun 1960-an, petualangan James Bond berlanjut di "On Her Majesty's Secret Service", film keenam dalam serial James Bond yang diproduksi oleh Eon Productions. Di film ini, Bond kembali menghadapi Ernst Blofeld, yang berencana untuk menyandera dunia dengan mengancam akan membuat semua tanaman pangan dan ternak menjadi mandul melalui tindakan sekelompok "malaikat kematian" yang telah dicuci otaknya. Di tengah petualangan ini, Bond bertemu dan jatuh cinta pada Contessa Teresa "Tracy" di Vincenzo, dan kemudian mereka menikah.
Di film ini, peran James Bond jatuh kepada George Lazenby, seorang model asal Australia tanpa pengalaman akting sebelumnya. "On Her Majesty's Secret Service" adalah satu-satunya saat di mana Lazenby memegang peran James Bond sebelum Sean Connery kembali di film yang selanjutnya akan kita bahas. Peran Blofeld dipegang oleh Telly Savalas, aktor yang tidak punya hubungan darah dengan almarhum Taufik Savalas. Adapun Tracy diperankan oleh Diana Rigg.
