Pada tahun itulah ia bertemu novelis kulit hitam Amerika, John Oliver Killens yang mengajaknya ke New York untuk bergabung dalam Harlem Writers Guild. Di klub ini ia berjumpa para novelis hebat kulit hitam AS.
Pada 1960, Maya dan Killiens mendengar ceramah Martin Luther King Jr dan terinspirasi untuk mengorganisasikan Cabaret for Freedom sebagai unit pendanaan Southern Chiristian Leadership Conference (SCLC), organisasi perjuangan hak sipil yang dipimpin Martin Luther. Pada periode ini pula Angelou menjadi seorang Castrois, pendukung Fidel Castro.
Perjumpaan dan jalinan asmara dengan aktivis terkemuka hak sipil Afrika Selatan Vusumzi Make membawa Maya pindah ke Kairo dan bekerja sebagai editor Arab Observer (1961).
Itu hubungan asmara tanpa menikah yang singkat. Keduanya berpisah pada 1962. Maya pindah ke Accra, Ghana dan bekerja di Universitas Ghana dan menjadi editor feature untuk The African Review sambil menjadi jurnalis lepas di koran dan radio, serta artis di Teater Nasional Ghana.
Angelou telah menjadi teman dekat Malcom X dan memanggil tokoh pergerakan itu sebagai brother sejak kunjungan pertama Malcom ke Ghana. Pada 1965, Angelou pulang ke Amerika dan membantu Malcom dalam masa-masa awal organisasi Pan-Afrika, Organization of Afro-American Unity (AAOU).
Ketika Malcom ditembak mati, Angelou merasa sangat putus asa. Ia meninggalkan dunia pergerakan, kembali menjadi penyanyi dan bekerja sebagai peneliti bisnis.
Tetapi kerusuhan 1965 mengembalikan Angelou ke dunia tulis-menulis. Kawan-kawan lama, Rosa Guy dan James Baldwin membantu Angelou secara moral dan finansial. Dua nama ini raksasa kulit hitam dalam dunia kepenulisan, sastra, dan teater yang wajib Om-Tante tahu.
Angelou juga kembali dekat dengan Martin Luther King Jr dan sempat diminta Martin Luther untuk mengorganisasikan unjuk rasa pada 1968.
Sebelum Maya Angelou sempat mengorganisasikan unjuk rasa itu, Martin Luther King Jr. ditembak mati. Tepat di hari ultah Maya. Setelah Malcom X, kini Martin Luther. Hati Angelou hancur berkeping-keping. Ia begitu frustrasi.
Beruntunglah Angelou. Ia memiliki sahabat-sahabat sejati yang membantunya kembali bangkit. Ada dua nama sangat penting dalam periode kejatuhan ini. James Baldwin---yang telah bersabat dekat sejak pertemuan di Paris 1960, Angelou memanggilnya my brother---dan Jessica Mitford.
Baldwin dan Mitford setia mendukung selama Angelou menulis otobiografi yang awalnya merupakan terapi penyembuhan dari kesedihan mendalam oleh kematian Marthin Luther King Jr, kematian yang mengorek pula luka oleh kematian Malcom X beberapa tahun sebelumnya.
