Portugal jadi peserta Piala Dunia untuk pertama kali tahun 1966 ketika diselenggarakan di Inggris. Â Saat itu Portugal langsung menjadi juara ke-3.
Portugal gagal ke final karena di semi final kalah dari tuan rumah Inggris. Portugal kalah dengan skor 1-2.
Dalam perebutan tempat ke-3, Portugal berhasil mengalahkan Uni Soviet dengan skor 2-1. Kemenangan Portugal berkat gol yang dipersembahkan oleh bintang mereka, yakni Eusebio da Silva Ferreira (Eusebio) dan Jose Augusto Torres (Torres).
Namun ironis, setelah jadi juara ke-3 Piala Dunia 1966 Portugal tidak mampu lolos ke empat Piala Dunia berikutnya. Portugal gagal lolos ke Piala Dunia 1970, Piala Dunia 1974, Piala Dunia 1978, dan Piala Dunia 1982.
Portugal baru bisa lolos lagi ketika Piala Dunia 1986 di Meksiko. Namun saat itu Portugal hanya sampai di fase grup.
Portugal tersingkir, gagal bersaing dengan Maroko yang jadi juara Grup F, Inggris, dan Polandia. Portugal pun berada di urutan terbawah alias juru kunci Grup F dengan hanya mendulang 2 poin.
Setelah tampil di Piala Dunia 1986 Meksiko, Portugal kembali gagal lolos ke tiga Piala Dunia berikutnya. Portugal gagal ke Piala Dunia 1990 di Italia, Piala Dunia 1994 di Amerika Serikat, dan Piala Dunia 1998 di Perancis.
Portugal kembali lolos ke Piala Dunia 2002 ketika diselenggarakan untuk pertama kalinya di luar benua Amerika dan Eropa, yakni di Korea Selatan-Jepang.
Lagi-lagi Portugal hanya sampai fase grup. Portugal yang tergabung bersama tuan rumah Korea Selatan, Amerika Serikat, dan Polandia di Grup D, hanya mampu finish di urutan ke-3. Portugal hanya mendulang 3 poin.
Setelah Piala Dunia 2002 Korea Selatan-Jepang, Portugal tak pernah gagal lagi lolos ke Piala Dunia. Portugal berhasil lolos ke Piala Dunia 2006 di Jerman, Piala Dunia 2010 di Afrika Selatan, Piala Dunia 2014 di Brasil, Piala Dunia 2018 di Rusia, termasuk Piala Dunia 2022 di Qatar.
