Lebih dari setengah abad KH. Ali Jaya mendedikasikan hidupnya untuk pengembangan Pendidikan Islam Al-Khairiyah. Terhitung sejak awal berdiri Pondok Pesantren Al-Khairiyah di tahun 1925 yang didirikan sang guru, Pahlawan Nasional Brigjen KH. Syam'un. KH. Ali Jaya memulai karirnya sebagai guru pioner atau pertama di Madrasah Al-Khairiyah Citangkil, Banten.
Pondok Pesantren Al-Khairiyah berdiri di sebuah kampung di pinggir pantai Selat Sunda, Kampung Citangkil, Cilegon, Banten. Keberadaannya kemudian menjadi oase bagi pendidikan anak-anak pribumi Banten yang tidak bisa mendapatkan pendidikan yang layak, baik mendapatkan pendidikan agama atau pun pendidikan umum layaknya sekolah milik Belanda dan para priyayi.
Seiring perkembangan lembaga pendidikan ini tidak lepas dari salah satu santri terbaik KH. Syam'un, yaitu KH. Ali Jaya yang turut mengembangkan dan membesarkan nama Al-Khairiyah, baik dari segi pendidikan mau pun organisasi.
Sejarah kehadiran Al-Khairiyah sendiri pada awal berdirinya, bukan hanya menekankan misi pendidikan, akan tetap juga mengandung dakwah dan perjuangan membela Tanah Air yang ingin lepas dari para penjaja Belanda dan Jepang. Bahkan misi dakwah mempengaruhi peran transformasi sosial masyarakat.
Al-Khairiyah kemudian menjadi institusi yang juga memiliki peran penting dalam sejarah perjalanan bangsa Indonesia. Tidak sebatas mengajarkan agama Islam, tetapi juga berperan meninggikan moral, melatih dan mempertinggi semangat, menghargai nilai-nilai spiritual dan kemanusiaan, mengajarkan sikap tingkah laku yang jujur, dan menyiapkan santri untuk hidup sederhana dan bersih.
KH. Ali Jaya menjadi salah satu santri terbaik yang dikader langsung KH. Syam'un sejak masuk Pondok Pesantren Citangkil pada tahun 1916. Putra daerah Kampung Cimerak, Kelurahan Kebonsari, Kecamatan Citangkil yang lahir pada 1 Juni 1901 dari pasangan Jaro Aldin dan Hawa. KH. Ali Jaya kemudian melaksanakan tugas suci sebagai santri untuk terus mengabdikan diri dan istiqomah dalam perjuangan mengembangkan pendidikan Islam Al-Khairiyah.
Dedikasi yang tinggi tidak hanya sebatas seorang kiyai yang bertugas mendidik para santri, namun dari segi pengembangan melalui organisasi yang bertujuan untuk menghimpun dan menjaga silaturahmi antar alumni, serta menjaga eksistensi lembaga Pendidikan Islam Al-Khairiyah agar terus tumbuh dan berkembang.
Berdasarkan analisa data catatan sejarah, penulis dapat menyebutkan bahwa KH. Ali Jaya menjadi kader penerus perjuangan KH. Syam'un yang sangat berkompeten dan sukses dalam mengembangkan Pendidikan Islam Al-Khairiyah. Bahkan pasca pendiri Al-Khairiyah itu wafat di tahun 1949, Al-Khairiyah tetap tumbuh dan bermunculan cabang-cabang madrasah baru yang tersebar ke penjuru daerah di Indonesia.
Pencapaian perjuangan KH. Ali Jaya dalam mengembangkan Pendidikan Islam Al-Khairiyah masih bisa kita saksikan hingga saat ini.
Semasa hidup KH. Ali Jaya mempunyai kiprah yang penting dan berjasa terhadap perkembangan Al-Khairiyah, baik pada masa sebelum atau sesudah kemerdekaan. Kendati usia KH. Ali Jaya saat itu masih relatif muda (kurang lebih 28 tahun) akan tetapi ia sudah memiliki kepedulian terhadap upaya pencerdasan anak-anak bangsa.
Tak hanya menjadi guru di Madrasah Al-Khairiyah Citangkil di tahun 1925 , KH. Ali Jaya berani mengembangkan dengan mendirikan Madrasah Al-Khairiyah cabang pertama di Kampung Delingseng pada tahun 1929.